（1）为实质性提升Si基负极材料的循环性能，本研究采用“高能机械能诱导原位生长法”设计新型“石墨烯/硅基”复合负极材料。具体采用高能球磨技术，对氧化石墨烯、Si和Me进行机械合金化处理，利用高能机械能作用诱导材料组织、结构和性能的变化，磨球剪切力使氧化石墨烯GO片剥离形成寡层、数层结构，同时去除氧化石墨烯上的羧基、环氧基和羟基等含氧官能团，大的机械能作用使得氧化石墨烯在被还原的同时迅速膨胀剥离，并与Si、Me纳米粒子紧密相互缠绕、包覆。随着高能球磨的进行，纳米活性颗粒不断切割大片石墨烯，在细化组织的基础上原位生长形成相互镶嵌、夹层的复合结构，各组元、软硬相之间产生协同储能效应，达到优势互补。柔性的纳米级石墨烯片支撑着活性颗粒，不仅增强了硅的电子导电性，而且实现其均匀分散，有效地缓冲Si在充放电过程中大的体积膨胀效应，并为锂离子和电子提供了较短的传输路径，从而提高电极材料的循环稳定性和可逆容量。充分发挥石墨烯与被改性材料之间的协同效应，开出发出新型高容量、高循环稳定性的锂离子电池负极材料。

    （2）技术路线采用高能原位诱导技术的方法，利用柔性导电的石墨烯负载Si基合金，不仅增强体系的电子导电性，而且缓冲嵌脱锂过程中大的体积膨胀率，重点解决了目前硅基存在的组织结构稳定性差和高比容量不能综合兼顾的矛盾问题。所用原材料 Si、金属粉末、石墨等价格低廉，整体工艺简便、可控、适于大规模商业化应用。项目开发出一条具有自主知识产权的简便、低成本、绿色工艺路线和制备方法。克服了传统液相化学还原法制备石墨烯过程中需要添加毒性的水合肼、硼氢化钠、碘化氢等化学试剂的缺点，可以减少资源的浪费和环境污染问题。

    （3）利用高能机械球磨、固相法、喷雾干燥、碳热裂解、有机酸修饰、水热法等技术，成功制备出笼球状Si/MoS2/C、多孔状Si/TiO2/C/石墨烯、多孔状Si/TiN/C、嵌层状SiMe/石墨烯、微球状SiOx、核壳结构Si@C、三明治结构等多类硅基负极材料，实现纳米材料的可控制备与良好分散，获得了最佳制备工艺参数。如笼球状Si/MoS2/C在电流密度0.5A/g时，长循环1200次容量仍达537.6mAh/g；多孔状Si/TiO2/C/石墨烯在电流密度1A/g时，经1000次长循环后，可逆容量仍可达724.08 mAh/g；多孔状Si/TiN/C在电流密度0.5A/g时，长循环300次后容量仍可保持在1764.7 mAh/g；嵌层状SiMe/石墨烯在电流密度0.1A/g时，循环100次后容量可达743~992 mAh/g；微球状SiOx、核壳结构Si@C、三明治状硅基材料，经长循环后容量可保持至500~1500 mAh/g。此外，实验合成的材料还具有优良的倍率性能和温度适应性。

    （4）开发出一条具有自主知识产权的简便、低成本工艺路线，解决了硅基材料导电性差、循环稳定性欠佳、容量衰减快等问题。提供了用高能机械球磨法、喷雾干燥法、碳热裂解、有机酸修饰、水热法等制备成分、物相、界面微结构可控的硅基复合材料的关键制备技术，并可灵活调控电极材料的比容量。揭示了材料的可控合成机制，研究了嵌脱锂过程中材料微结构、相组成、电化学性能的演变规律，构建了“组元—微结构—容量”之间的内秉关系。